Photoabsorption aux seuils MiV,V du samarium et du thulium en phae vapeur et au sein d'agrégats : étude de la transition atome-matière condensée
Identifieur interne : 003D19 ( Main/Curation ); précédent : 003D18; suivant : 003D20Photoabsorption aux seuils MiV,V du samarium et du thulium en phae vapeur et au sein d'agrégats : étude de la transition atome-matière condensée
Auteurs :Source :
Descripteurs français
- Pascal (Inist)
Abstract
Nous présentons une étude expérimentale sur les vapeurs métalliques et les agrégats de Sm et de Tm. Cette étude est réalisée par spectroscopie d'absorption X aux seuils MIV,V des atomes de terres rares. Ces expériences ont été faites pour étudier la transition atome-solide au cours de laquelle le nombre d'électrons de valence passe de 2 à 3 par délocalisation d'un électron 4f vers la bande de valence. Les agrégats sont fabriqués en ultravide et sont piégés dans une matrice solide de gaz inerte, nous montrons que le spectre de la vapeur de Tm se compose d'une raie unique associée à la transition entre les niveaux 3d104f13 (2D7/2)-3d9 4f14(2D5/2). Le profil et la largeur de la raie soulignent le caractère autoionisant de la transition. Par ailleurs, nous démontrons que l'état fondamental de la vapeur de Sm est constitué d'une combinaison linéaire des niveaux J=0, 1 et 2. Ces 2 derniers niveaux sont peuplés par l'agitation thermique à 1300°K. L'étude des agrégats montre que la transition simulée (atome-matière condensée) est une fonction de la dilution. La dilution est définie par le rapport du nombre d'atomes de gaz rare sur le nombre d'atomes de terres rares. Nous montrons que la transition de configuration du Tm et du Sm a lieu, respectivement, pour des agrégats de 7 et 13 atomes. Ces résultats sont compatibles avec les observations de valence de surface dans les métaux. La contribution (3d104f6) du spectre de Sm dans l'agrégat à 10°K ressemble, au premier abord, à celui de la vapeur à 1300°K. Nous en concluons que la coordination réduite dans les agrégats de taille moyenne est insuffisante pour délocaliser l'électron 4f mais qu'elle est suffisante pour peupler les niveaux J=1 et 2 au-dessus du niveau fondamental (J=0)
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<term>Hybridation</term>
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des atomes de terres rares. Ces expériences ont été faites pour étudier la transition atome-solide au cours de laquelle le nombre d'électrons de valence passe de 2 à 3 par délocalisation d'un électron 4f vers la bande de valence. Les agrégats sont fabriqués en ultravide et sont piégés dans une matrice solide de gaz inerte, nous montrons que le spectre de la vapeur de Tm se compose d'une raie unique associée à la transition entre les niveaux 3d<sup>10</sup>
4f<sup>13</sup>
(<sup>2</sup>
D<sup>7/2</sup>
)-3d<sup>9</sup>
4f<sup>14</sup>
(<sup>2</sup>
D<sub>5/2</sub>
). Le profil et la largeur de la raie soulignent le caractère autoionisant de la transition. Par ailleurs, nous démontrons que l'état fondamental de la vapeur de Sm est constitué d'une combinaison linéaire des niveaux J=0, 1 et 2. Ces 2 derniers niveaux sont peuplés par l'agitation thermique à 1300°K. L'étude des agrégats montre que la transition simulée (atome-matière condensée) est une fonction de la dilution. La dilution est définie par le rapport du nombre d'atomes de gaz rare sur le nombre d'atomes de terres rares. Nous montrons que la transition de configuration du Tm et du Sm a lieu, respectivement, pour des agrégats de 7 et 13 atomes. Ces résultats sont compatibles avec les observations de valence de surface dans les métaux. La contribution (3d<sup>10</sup>
4f<sup>6</sup>
) du spectre de Sm dans l'agrégat à 10°K ressemble, au premier abord, à celui de la vapeur à 1300°K. Nous en concluons que la coordination réduite dans les agrégats de taille moyenne est insuffisante pour délocaliser l'électron 4f mais qu'elle est suffisante pour peupler les niveaux J=1 et 2 au-dessus du niveau fondamental (J=0)</div>
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