SUITMA 2003 Nancy - Mobilisation, transport et transformation de HAP et de sorbants mobiles dans les sols contaminés artificiellement

Mobilisation, transport et transformation de HAP et de sorbants mobiles dans les sols contaminés artificiellement

Étude de laboratoire et de terrain et modélisation

SUITMA

Cet abstract est celui de la conférence 2 du colloque SUITMA 2003 Nancy.

Kai Uwe Totsche.i

• i - Lehrstuhl für Bodenkunde, Technische Universität München, Freising Weihenstephan (Allemagne).

Des contaminants organiques hydrophobes (HOC) sont libérés dans l'environnement en quantité significative depuis le début de l'industrialisation. Selon les réglementations nationales et européennes, les sols doivent être protégés efficacement, on doit empêcher les évolutions nocives, et, en cas de dommages réels, les sols doivent même être réhabilités. La contamination par les HOC et les polluants organiques persistants représente un enjeu spécifique concernant la réhabilitation de la zone insaturée du sol. Dans la famille des contaminants hydrophobes, les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) jouent un rôle prédominant en raison de leur toxicité vis-à-vis de l'homme et des écosystèmes et de leur persistance. Les HAP comptent plus d'une centaine de composés simples, tous constitués d'au moins deux cycles aromatiques. Le groupe des HAP se caractérise par une forte récalcitrance vis-à-vis des transformations chimiques et microbiologiques, une très faible solubilité dans l'eau et un caractère hydrophobe. En raison de ces propriétés, les HAP sont considérés comme immobiles dans la zone insaturée du sol des sites contaminés. On suppose que le transport par l'eau reste mineur, puisque les HAP ont une forte affinité pour la phase solide immobile, en particulier pour la fraction organique de la matrice du sol. Cette affinité provoque une forte sorption et par conséquent un retard important dans la zone insaturée du sol. Toutefois, la présence de matériaux organiques et inorganiques en phase colloïdale peut augmenter la solubilité apparente des HAP et accroître leur mobilité.

La contamination aux HAP est fréquemment observée sur les sites contaminés aux huiles de goudrons. Une telle contamination peut être due à un déversement instantané ou à une fuite continue à partir de bidons de stockage, de bassins de goudron et de conduites défectueuses. Les huiles provenant de goudrons présentent une diversité chimique, et forment des phases liquides non aqueuses (NAPL) visqueuses ont pu se former lors de la production de gaz et de coke à partir du charbon. En plus des phénols et des composés aromatiques hétérocycliques N-, C-, S-, les constituants majeurs sont des HAP, qui peuvent représenter jusqu'à 85% de la phase non aqueuse (NAPL). Comparativement à l'eau, l'écoulement de la phase non aqueuse est limité en raison de sa forte viscosité et de son immiscibilité dans l'eau. On considère que l'écoulement et le transport dans la zone insaturée sont gouvernés par la gravité avec une composante dominante dans la direction verticale, et que la migration latérale est contrôlée par le gradient des perméabilités relatives. On néglige l'influence du profil du sol, des écoulements préférentiels, du vieillissement et des fluctuations du niveau de la nappe sur la propagation de la phase non aqueuse et des contaminants de cette phase à l'intérieur de la zone insaturée.

La réhabilitation des sites contaminés aux huiles de goudrons suppose la connaissance de la localisation et de l'étendue de la source de la pollution et de l'état stationnaire du panache. Cette dernière nécessite des informations précises sur l'efficacité des processus d'atténuation ainsi que sur les écoulements dominants et les trajectoires du transport. La majeure partie des connaissances acquises sur l'écoulement, le transport et la transformation des HAP et des goudrons provient d'investigations et d'études de cas menées en zone saturée, dans l'environnement de la nappe. La zone insaturée, toutefois, en tant que compartiment pollué en premier, peut s'étendre sur de très grandes dimensions verticales. Il se peut que les polluants déversés n'atteignent jamais l'aquifère, mais restent dans le sol où la phase non aqueuse et les HAP sont transformés ou dégradés. Par conséquent, des résultats de laboratoire et de terrain obtenus pour des nappes contaminées ne peuvent pas être transposés directement à la zone insaturée, puisque les sols sont caractérisés par de fortes fluctuations, dans le temps et dans l'espace, de paramètres physico-chimiques et biologiques, ainsi que des conditions aux limites comme la température, les précipitations, la teneur en eau, les accepteurs d'électrons etc. Les fluctuations de ces grandeurs, associées à l'hétérogénéité des sols influent à la fois sur le transport et la transformation des HAP.

Ainsi, conseiller une stratégie de réhabilitation des sols requiert une connaissance approfondie des paramètres physico-chimiques et biologiques, ainsi que des processus dominants dans la zone insaturée des sites contaminés.

Au cours de cette présentation vont être présentées des données issues d'études de laboratoire et de terrain sur le devenir des HAP dans la zone insaturée. La plupart des données ont été collectées sur des sites d'usines à gaz, et quelques unes viennent de d'anciennes unités de production de fuel en Allemagne. L'effet des fluctuations temporelles des régions confinées et non confinées sur le piégeage de phases non aqueuses dans l'aquifère va être montré. On s'attachera particulièrement aux effets :

• de l'hétérogénéité des sites
• du vieillissement des sources de HAP
• de la libération des HAP à partir des sols imbibés de phases non aqueuses
• de l'écoulement préférentiel de phases non aqueuses
• des vecteurs organiques en phases dissoute et colloïdale

sur la libération, le transport et le retard des HAP. À partir de ces considérations, un modèle conceptuel sera présenté qui permet la compréhension du devenir des HAP dans la zone insaturée des sols de sites contaminés.

Bibliographie

• Weigand H., Totsche K. U. & Kögel-Knabner I. (1998). Effect of Fluctuating Input of Dissolved Organic Matter (DOM) on Long-Term Mobility of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons(PAH) in Soils. Phys. Chem. Earth.23(2):211-214.
• Kögel-Knabner I. & Totsche K. U. (1998). Influence of dissolved and colloidal phase humic substances on the transport of hydrophobic organic contaminants in soils. Phys. Chem. Earth.23(2):179-185.
• Kögel-Knabner I., Totsche K. U. & Raber B. (2000): Desorption of PAH from Soil in the Presence of Dissolved Organic Matter: effect of solution composition and aging. J. Environ. Qual. 29:906-916.
• Weigand H., Totsche K. U., Huwe B., Kögel-Knabner I. (2001): PAH mobility in contaminated industrial soils: a Markov chain approach to the spatial variability of soil properties and PAH levels. Geoderma, 102:371-389.
• Weigand H., Totsche K. U., Kögel-Knabner I., Annweiler E., Richnow H.H., Michaelis W. (2002): Fate of anthracene in contaminated soil - transport and biodegradation under unsaturated flow conditions. Eur. J. Soil Sci. 53(1):71-82.
• Weigand H., Totsche K. U., Mansfeldt T., Kögel-Knabner I. (2001): Slow release and mobility of polycyclic aromatic hydrocarbons and iron-cyanide complexes in contaminated soil. J. Plant Nutr. Soil Sci. 164:643-649.
• Totsche K. U., I. Kögel-Knabner und Harald Weigand (2002) Modelling contaminant transport in anthropogenic soil: Reconstruction of spatial heterogeneity by analysing the relations of adjacent pedofacies. In: Schulz, H.D. und Teutsch, G. (Hrsg). Geochemical Processes: Conceptual Models for Reactive Transport in Soil and Groundwater. 1-18. Wiley VCH, Weinheim.
• Totsche K. U., I. Kögel-Knabner, B. Haas, R. Scheibke und S. Geisen (2003): Evidence for Preferential Flow and Ageing of NAPL and NAPL borne Contaminants in the Unsaturated Soil Zone of a Creosote Contaminated Site: A Field Study. J. Plant Nutr. Soil Sci. 166:102-110.
• Totsche K. U., I. Kögel-Knabner, H. Weigand und D. Hensel (2003): Fate of PAH at contaminated sites: Facts and concepts for the unsaturated soil zone. Proceedings GeoProc 2002. in press.
• Wehrer, M. und Totsche K. U. (2003): Detection of non-equilibrium in soil columns: Delineation of experimental conditions by numerical simulations. J. Plant Nutr. Soil Sci.. Angenommen.
• Totsche, K. U. & Kögel-Knabner, I. (2003): Mobile organic sorbent affected contaminant transport in soil: Numerical case studies for enhanced and reduced mobility. Vadose Zone Journal, submitted.